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신소재경제신문·재료연구소 공동기획 소재기술백서 2018(3)-제1장 재난재해 방지를 위한 소재기술-방사능 흡수 소재기술(1)-집필 장재훈/조승찬(재료연구소) - 방사능 흡수소재, 국민안전 위해 개발 必
  • 기사등록 2020-03-12 15:10:18
  • 수정 2020-03-12 15:11:55
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재료연구소가 발행한 ‘소재기술백서’는 해당분야 전문가가 참여해 소재 정보를 체계적으로 정리한 국내 유일의 소재기술백서다. 지난 2009년부터 시작해 총 10번째 발간된 이번 백서의 주제는 ‘국민생활문제 해결용 소재’다. 재난재해 방지를 위한 소재기술, 청정한 대기를 위한 소재기술, 깨끗하고 안전한 물을 위한 소재기술, 생활안전을 위한 소재기술 등으로 나눠 각 분야별로 가치 있고 다양한 정보를 담았다. 이에 본지는 재료연구소와 공동기획으로 ‘소재기술백서 2018’을 연재한다.

방사능 흡수소재, 국민안전 위해 개발 必


■ 기술의 정의 및 분류


1979년 미국 스리마일 섬(Three Mile Island) 원전사고, 1986년 우크라이나 체르노빌 원전사고, 2011년 일본 후쿠시마 원전사고는 세계 3대 원전사고로 잘 알려져 있다. 세 원전의 원자로 형태는 다르지만 모두 원자로가 파손되면서 방사성 물질(방사선을 방출하는 물질)이 유출되어 막대한 인명피해, 자연재해 및 경제적 손실을 가져왔다. 우리나라의 경우 최근 원자력 발전소가 밀집한 동해안에서의 잦은 지진으로 인해 원자력 안전에 대한 관심이 높아지고 있다.


방사선이란 에너지를 가지고 있는 일종의 보이지 않는 광선으로 자연방사선과 인공방사선(의료기기, 원자력발전소 발생)으로 구분된다. 원자량이 매우 큰 방사성 원소들이 붕괴하여 다른 원소로 바뀌게 될 때 입자나 전자기파를 방출하게 되는데 이것을 방사선이라고 하며, 방사선의 세기를 방사능이라고 한다. 원자핵은 양성자와 중성자로 이루어져 있고, 양성자와 중성자의 비율에 따라 안정 또는 불안정한 원자핵이 만들어진다. 불안정한 원자핵은 알파입자(α-particles), 전자(electron), 전자기파인 감마선(γ-ray), X선(x-ray), 중성자(neutron) 등을 방출하여 안정한 원자핵으로 바뀐다.


즉, 어떤 원자핵이 다른 원자핵으로 바뀔 때 내놓는 알파선, 전자, 감마선, X선, 중성자를 방사선이라고 한다. 방사선은 전자에 의한 전자기파보다 에너지가 크기 때문에 인체에 유해한 영향을 줄 수 있어 매우 위험하다.


알파입자는 높은 원자번호의 몇몇 방사성 핵종에 의해 방출되는 빠른 속도의 헬륨핵이다. 낮은 투과율(0.1mm 미만)로 종이나 피부를 통과하지 못하나 방사선원이 체내에 다량 유입(상처 난 피부, 호흡, 경구섭취 등)하면 인체는 손상될 수 있다. 베타입자(β-particles)는 불안정한 원자핵으로부터 방출되는 고에너지 전자이다. 이들 입자는 종이나 피부를 투과할 수 있으나 얇은 나무나 알루미늄은 투과하지 못한다. X선과 감마선은 파장이 짧고 에너지가 높기 때문에 투과력이 커서 밀도가 높은 납이나 철과 같은 금속재료로 막을 수 있다. 중성자는 방사선 중에서 가장 투과력이 커서 밀도가 높은 금속으로도 막을 수가 없으나 감마선과 달리 가벼운 원소와 충돌하면 많은 에너지를 잃는다. 대표적인 원소가 수소이며 경수로에서 중성자 감속재로 물을 사용하는 이유이다. 중성자 차폐에는 원자로에서와 같이 물, 파라핀, 붕소(보론, B)함유 물질, 콘크리트 등이 대표적으로 사용된다.


광산에서 캐낸 천연우라늄에는 우라늄-235가 약 0.7% 포함되어 있고 나머지 99.3%는 우라늄-238로 구성되어 있다. 원자력에 쓰이는 우라늄 핵연료는 U-235가 약 3∼5% 정도 농축된 상태로, 약 4년 정도 사용 후 우라늄-235가 약 1%로 줄어들어 더는 원자력 발전에 사용하지 못한다. 사용후핵연료는 높은 열과 방사능을 가지는 플루토늄, 세슘, 스트론튬 등의 방사성 물질을 포함하고 있어 안전을 위해서 특별하게 관리해야 한다.


방사성폐기물은 열과 방사능의 준위에 따라서 고준위(High Level, HL), 중준위(Intermediate Level, IL), 저준위(Low Level, LL), 극저준위(Very Low Level, VLL)로 분류되는데 사용후핵연료의 경우 고준위 방사성폐기물로 분류된다. 사용후핵연료는 주로 습식 또는 건식으로 보관되며, 한정된 공간 내에 효율적으로 저장하기 위해서 저장용 구조체의 고효율화 및 고밀도화가 필요하다. 이를 위하여 저장용 구조체 소재의 고성능화가 요구되고 있다. 사용후핵연료 저장 용기로 사용되는 재료는 우수한 열중성자 흡수능을 구비하고 있는 것뿐만 아니라, 부식에 의해 손상을 받지 않도록 우수한 부식저항성을 갖는 소재가 적용되어야 한다. 그 외의 선택 기준으로서 중성자에 대한 저항성, 기계적 안정도, 재질의 무게, 감속재의 소모성, 기체 발생률, 사용 사례 및 문제 발생 이력 등이 포함되어야 하며, 또한, 소재의 제조 측면에서 가공 및 용접, 접합이 용이하여 조밀랙(조밀저장대, rack) 등의 부품 제조가 가능해야 한다. 따라서 높은 중성자 흡수성능과 동시에, 구조체로서의 기계적 강도를 유지할 수 있는 소재 및 코팅 기술의 개발은 효과적이며 경제적인 방사선 및 중성자 흡수·차폐 방안이 될 것이다.


■ 기술의 원리


중성자는 원자핵의 구성요소이며 자연계에서는 일반적으로 분리되어 존재하지 않고 원자핵 반응에 의해 만들어진다. 핵반응의 결과로 만들어지는 고에너지의 중성자는 물질 속의 원자핵과 충돌을 계속하면서 속도가 감속되어 열중성자가 된다. 중성자는 전기적으로 중성을 나타내기 때문에, 전자나 양성자와 달리 물질 속의 다른 원자핵과 상호 작용하기 쉬워지는 성질을 지닌다. 실제로 열중성자는 거의 모든 원자핵에 들어가 핵반응을 일으키고, 이러한 핵반응 과정을 통해 중성자가 흡수된다. 각 물질의 중성자 흡수 능력은 물질의 밀도나 원자량과는 별개로 원자핵 구조에 의해 결정되며, 수직인 방향으로 중성자가 조사되었을 경우 원자핵과 반응이 일어나는 면적인 중성자 흡수 단면적은 ‘1barn=10-24cm2’로 측정된다.


가벼운 원소에 속하는 붕소(보론, B)의 경우 자연계에서 약 20% 존재하는 10B 동위원소가 중성자와 만나 높은 중성자 흡수 단면적을 나타낸다. 그 외에 희귀원소에 속하는 카드뮴(Cd), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 디스프로슘(Dy) 등의 원소가 높은 중성자 흡수 능력을 보여준다.


높은 중성자 흡수 능력을 보여주는 붕소와 가돌리늄의 중성자 흡수 과정은 <그림 3-1-2-3>에서 보여준다. 10B 원소는 열중성자를 흡수하여 11B로 변화하고, 해당 11B는 불안정한 상태여서 다시 리튬(Li)과 헬륨(He)으로 나누어진다. 157Gd는 열중성자를 흡수하여 불안정한 상태의 158Gd가 되며, 다량의 에너지와 전자를 방출한 후 안정한 158Gd가 된다. 이러한 중성자 흡수 과정에서 높은 열에너지가 방출되기 때문에, 중성자 흡수를 위한 소재는 높은 중성자 흡수 능력 이외에 가혹한 환경에서의 구조적인 안정성이 필요하다. 이에 적합한 열중성자 흡수 소재로서 내부식성이 우수한 스테인리스강 및 알루미늄 합금에 중성자 흡수능이 우수한 붕소와 가돌리늄, 그리고 그 화합물을 다량 포함하는 신소재 제조 기술이 요구된다.


韓 사용후핵연료 3만8,440톤 전망, 처리 문제 심각

사용후핵연료 이송·보관 소재, 국민 안전 직접 기여


■ 국민생활문제 해결 관점에서 기술의 중요성


방사선은 원자력, 의료, 공업, 농업 등 다양한 분야에서 활용되고 있다(표 3-1-2-4). 방사성 물질을 사용하는 경우에는 인공 방사능에 과도하게 노출되어 신체, 자연환경, 먹거리 등의 오염에 관한 위험성이 있으므로 매우 신중하게 관리되어야 한다.


국내에서 발생하는 고준위 핵폐기물의 대부분은 원자력 발전에서 필수적으로 발생하는 사용후핵연료이다. 사용후핵연료는 많은 양의 열중성자가 발생하며 이러한 열중성자가 외부로 방출되는 것을 방지하기 위해서 원자력 발전소 내의 임시저장시설에 보관하고 있다. 그러나 전력 사용량의 지속적인 증가와 함께 사용후핵연료의 발생량 또한 상승함에 따라 임시저장시설의 포화가 예상되어 저장 공간 확보 문제가 대두되고 있다.


우리나라는 현재 핵연료 약 16,000t을 원전 부지별로 임시 저장하고 있으며 매년 약 750t의 사용후핵연료가 발생한다. 향후 추가 원전 건설 없이 신고리 5, 6호기가 2082년 마지막으로 운전 종료된다면 사용후핵연료 총 38,440t이 만들어질 예정이다. 특히 중수로를 사용하는 월성 원전의 경우 2019년 포화 예정이기 때문에 사용후핵연료 처리 문제가 더욱 심각해질 것으로 예상된다.


일반적인 사용후핵연료 관리 방안은 임시저장, 중간저장, 재처리, 영구처분 등으로 구분된다. 특히 우리나라는 고준위폐기물인 사용후핵연료를 위한 중간저장시설을 확보하지 못한 상태로 대부분이 부지 내 임시저장시설에서 습식저장 형태로 보관된다. 사용후핵연료의 저장기술은 임시저장(약 30년)과 장기저장(100∼500년)으로 구분되며, 100년 이상 장기 건전성 입증 및 보완 연구가 필요하다. 따라서 이러한 사용후핵연료의 이송 및 보관을 위한 소재의 개발에 대한 연구는 방사능 오염으로부터 국민 및 환경을 보호하여 국민 생활 안전에 직접적으로 기여할 수 있다.


■ 연구개발 동향-중성자 흡수용 스테인리스강


1) 국내 동향


현재 국내 가압경수로의 경우, 주로 각 원전 내부 임시저장소의 수조 조밀랙에서 보관하는 습식저장 방식을 이용하고 있다. 2019년부터 국내 원전의 사용후핵연료 저장조의 포화가 예상되어, 저장조뿐만 아니라 중간저장시설 및 이송 용기에 폭넓게 적용될 수 있는 중성자 흡수 소재 개발이 필요하다. 하지만 현재 사용후핵연료 보관 및 이송을 위한 중성자 흡수용 스테인리스강 소재를 생산하는 국내 업체는 없으며, 전량 수입해서 사용하고 있다. 국내에서는 열중성자 흡수용 소재로서 내부식성이 우수한 스테인리스강에 붕소나 가돌리늄을 첨가하여 높은 중성자 흡수 능력을 보이는 소재 제조 공정에 관한 기초 연구가 대학과 연구소를 중심으로 진행되고 있다.


재료연구소(KIMS)에서는 붕소 첨가(0.2∼1.8wt%) 스테인리스강을 주조-열간압연 공정을 통해 제조하였고, 열처리에 따른 미세조직·기계적 특성·내식성의 변화에 대한 연구를 진행하였다. 연구를 통해 장시간 고온 열처리를 통해 주조 과정에서 만들어지는 화합물의 형상을 제어하였고, 기지조직의 성분 균질화에 의해 연성 및 고온 압연성이 향상됨을 보고하였다.


붕소보다 월등히 높은 중성자 단면적을 보이는 희토류 원소인 가돌리늄을 활용한 스테인리스강 제품에 대한 연구가 한국생산기술연구원과 단국대를 중심으로 진행되고 있다. 단국대 최용 교수 연구팀은 압연성, 내식성이 뛰어난 이상계 스테인리스강 조성을 기반으로 가돌리늄 첨가 성분계에 대한 특허를 확보하였다. 1.0wt% 의 가돌리늄을 포함하는 강종을 주조-열간압연 공정을 통해 길이 350mm, 넓이 90mm, 두께 6mm의 판재를 성공적으로 제조하였고, 가돌리늄 포함 이상계 스테인리스강의 내식성 평가를 진행하였다.


한국생산기술연구원에서는 0.6wt% 가돌리늄을 포함하는 이상계 스테인리스강을 주조-압연 공정을 통해 제조하여 미세조직 및 기계적 특성을 파악하였다. 해당 성분계에서 Cu-Gd 복합 금속간화합물 생성을 관찰할 수 있었고, 급격한 연신율 저하 현상 및 취성 파괴 양상을 확인하였다.


2) 해외 동향


붕소 첨가 스테인리스강은 304 기반 오스테나이트계 스테인리스강(austenitic stainless steel)에 0.2wt%에서 2.25wt% 범위의 붕소를 포함하는 7종류에 대하여 ASTM A887 규격으로 등록되어 있다.

해당 규격에서는 기계적 물성(강도, 연신율, 상온 충격 특성)에 따라 A등급(주로 분말야금으로 제조)과 B등급(주로 주조-열간압연으로 제조)제품으로 구분된다. 기계적 물성 및 내식성이 우수한 오스테나이트계 스테인리스강 조성을 기반으로 다량의 붕소를 포함함으로써 높은 열중성자 흡수능을 기대할 수 있다.


붕소 첨가 스테인리스강은 1980년대부터 샌디아 연구소(Sandia National Laboratories)를 중심으로 수십 년간 연구가 진행되어 왔다. 샌디아 연구소와 카펜터(Carpenter Technology Corporation)에서는 제조 방법(분말야금 및 주조) 및 붕소 함유량에 따른 기계적 물성(항복강도, 인장강도, 연신율, 충격 흡수 에너지) 및 내식성 등에 관한 연구가 진행되었다. <그림 3-1-2-9>는 약 1wt%의 붕소를 포함하는 강종의 A타입과 B타입의 강종에 대한 미세구조를 보여준다. 분말야금을 통해 제조한 제품은 석출물이 더 작고 균일하게 분포하여 기계적 특성과 내식성에 있어 더 우수한 성질을 보인다. 하지만 제조 과정에 많은 비용이 필요하고 큰 규모의 제품을 생산하는 데 있어 한계가 있다. 붕소 함량이 늘어남에 따라 석출물의 분율이 늘어나고 연신율 및 충격 흡수 에너지가 감소한다. 분말야금을 통해 생산되는 A등급 제품은 B등급 제품보다 향상된 기계적 물성과 내식성을 보인다.


스테인리스강 내의 붕소는 중성자를 흡수함에 따라 헬륨 기체가 발생하고, 이에 따라 기계적 특성 열화로 인해 장시간 사용되는 데 있어 문제점을 갖고 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 중성자 흡수 단면적이 큰 가돌리늄을 활용한 스테인리스강 개발에 대한 연구가 샌디아 연구소를 중심으로 진행되고 있다. 미국 리하이 대학교(Lehigh University)의 J. N. Dupont 교수팀과 샌디아 연구소의 C. V. Robino 박사 연구팀은 Gd 포함(0.1-6wt%) 오스테나이트계 스테인리스강을 주조공정을 통해 시편을 제작하여 상변태·미세조직 분석 및 기계적 특성·내식성 등에 관한 연구를 진행하였다.

▲ <표 3-1-2-1>세계 3대 원전 방사선 누출 사고 비교


▲ <그림 3-1-2-1>방사선 종류에 따른 투과도


▲ <그림 3-1-2-2>경수로형 사용후핵연료의 구성비



▲ <표 3-1-2-3>주요 원소별 중성자 흡수능


▲ <그림 3-1-2-3>붕소와 가돌리늄의 중성자 흡수 과정


▲ <표 3-1-2-4>방사선 이용 분야


▲ <그림 3-1-2-4>국내 사용후핵연료 누적 발생량


▲ <표 3-1-2-5>사용후핵연료 포화율(2015년 말 기준)


▲ <그림 3-1-2-5>고온 열처리에 따른 붕소 첨가 스테인리스강의 미세조직 변화


▲ <그림 3-1-2-6>가돌리늄 포함 이상계 스테인리스강 열간압연 판재(a) 및 미세조직(b)


▲ <그림 3-1-2-7>이상계 스테인리스강(a) 및 가돌리늄 포함 이상계 스테인리스강 인장 파면(b)


▲ <그림 3-1-2-8>ASTM 887의 붕소 첨가 스테인리스강의 제품별 연성 및 인성 비교


▲ <그림 3-1-2-9>붕소 포함(약 1wt%) 스테인리스강의 A등급(a) 및 B등급(b) 제품의 미세조직


▲ <그림 3-1-2-10>Gd 포함 오스테나이트계 스테인리스강의 미세조직


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