원전 소형화 핵심 ‘SMR 구조재료’

 고강도·고내식·고내방사선 진화

압력용기강부터 ODS강·Ni기 초합금 등 노형별 맞춤 소재 개발 활발

PM-HIP 등 혁신 제조기술 접목, 제작기간 단축·원가 절감 효과 기대

2. 소형모듈원자로 연구개발 동향

2.2 소형모듈원자로용 구조재료 개발 동향

SMR의 설계수명 기간에 안전성을 유지하려면 원자로 노형 및 운전조건 등을 고려해 적절한 소재를 선택하는 것이 무엇보다 중요하다. 특히 원자로 노심 주위에 적용할 구조재료는 허용응력뿐만 아니라 냉각재와의 양립성(compatibility), 중성자 조사특성 등을 종합적으로 고려해야 한다. 앞서 기술한 바와 같이 현재 전 세계적으로 개발 중인 SMR 중 절반 정도는 기존 대형원자로와 동일하게 물(경수)을 냉각재로 사용하는 3세대 원자로에 해당한다. 

3세대 SMR은 기존 상용 대형원자로와 운전환경이 유사하여 동일한 소재를 적용할 수 있을 것으로 보인다. 원자로 모듈을 공장에서 제작 완료하고 현장에서는 조립만 실시함으로써 공기를 단축하고 품질을 향상할 수 있다는 것이 SMR의 큰 장점이므로 공장에서 제작한 각 모듈의 내륙운송 및 현장설치 용이성을 확보하는 것이 중요하다. 압력용기의 두께를 줄여 SMR 경량화를 달성하는 것이 최우선 기술과제가 될 것으로 전망되며, 이에 따라 압력용기 소재의 고강도화가 요구된다.

현재 상용원전의 압력용기 소재로 저합금강 단조재가 주로 사용되며 ASME SA-508이 대표적이다. SA-508은 화학조성에 따라 Grade로 구분되며, 열처리 조건 및 기계적 성질을 기준으로 Class로 세분화하는데, 주로 최소항복강도 345MPa급 Grade 3 Class 1이 사용되어 왔다. 3세대 SMR에서는 이보다 강도가 높은 Grade 3 Class 2(최소항복강도 450MPa급), Grade 4N Class 1(최소항복강도 585MPa급), Grade 4N Class 2(최소항복강도 690MPa급) 등이 유력한 후보소재로 고려된다. 

Grade 4N의 경우 중성자 조사취화에 유해한 원소로 알려진 니켈(Ni) 함량이 높은 것이 문제점으로 제기되어 왔으나, 최근 연구에서 Ni이 단독으로 영향을 미치기보다는 망간(Mn)과 함께 상호작용을 통해 취화를 유발하고 Grade 4N의 Mn 함량이 낮기 때문에 기존 압력용기 소재와 조사특성이 유사한 수준임을 확인한 바 있다. 또한 상기 고강도 재료의 충격인성을 평가하여 연성-취성 천이온도(ductile-brittle transition temperature, DBTT)를 비교한 결과를 보면, Grade 3 Class 2는 Grade 3 Class 1과 유사한 수준이며, Grade 4N은 Grade 3보다 80℃ 이상 낮음을 알 수 있다. DBTT가 낮을수록 취상파괴 가능성이 낮아지므로 안전성은 높아진다. 

그러나 원자로 노심대 사용경험이 없기 때문에 현재로서는 비노심 영역, 즉 방사선 조사량이 기준치보다 낮아 중성자 조사취화가 일어나지 않는 위치에만 적용할 수 있으며, SMR 노심 주위에 사용하려면 중성자 조사취화 데이터를 우선 확보해야 한다. 한편 노심 영역에 사용되는 구조재료는 중성자 조사취화 현상으로 인한 취성파괴로부터 안전여유를 확보하도록 규제지침 및 기술기준에 따른 파괴인성요건을 만족해야 한다. 규정 최소항복강도가 620MPa을 초과하는 재료에 적용할 수 있는 국내외 규제지침과 기술기준이 아직 마련되어 있지 않으므로 이에 대한 개발이 선행되어야 할 것이다. 

▲ <표 1> SA-508 Grade 3 및 4N의 화학조성(wt%)

▲ <표 2> SA-508 Grade 3 Class 1, 2 및 Grade 4N Class 1, 2의 강도(MPa)

고강도 오스테나이트계 스테인리스강도 3세대 SMR 압력용기 후보소재로 주목받고 있다. 오스테나이트계 스테인리스강은 내식성이 우수하지만 가격이 비싸 기존 대형원전에서는 주로 1차 냉각재배관 소재로 쓰이거나 탄소강/저합금강 재질의 압력용기 및 배관 내벽의 부식 방지를 위한 피복(cladding) 공정에 사용된다. 그러나 고강도 저합금강 소재와 달리 면심입방정(face centered cubic, FCC) 격자구조를 갖는 오스테나이트계 스테인리스강은 중성자 조사취화 데이터가 요구되지 않아 노심 영역에도 즉시 적용할 수 있는 것이 가장 큰 장점이다. 

또한 오스테나이트계 스테인리스강 재질의 압력용기를 사용하면 부식 방지를 위한 피복 공정이 생략되고 용접후열처리가 요구되지 않아 원자로 모듈의 현장설치 공정이 간소해지는 이점도 있다. Type XM-19 스테인리스강은 미국 철강회사인 AK Steel(당시 Armco Steel)이 Nitronic 50이라는 상표명으로 개발한 고질소 오스테나이트계 스테인리스강이며, 원자력에 적용한 사례는 아직 없으나 기존에 많이 사용해 온 Type 304L과 316L보다 내식성이 우수하고 강도도 높아 SMR 압력용기 후보소재로 적극 검토되고 있다. 

▲ <표 3> Type XM-19 스테인리스강(SA-240)의 화학조성(wt%)

압력용기에 적용하는데 있어서 판재보다는 축방향 용접부가 없는 단조품이 유리하므로 오스테나이트계 스테인리스강의 대형 주단소재 생산을 위한 양산기술 확보가 중요하다. 상기 고강도 저합금강 및 오스테나이트계 스테인리스강 재료를 기존의 주단조 방식이 아니라 PM-HIP 같은 혁신제조기술(AMT)로 제조하려는 연구도 진행되고 있다. PM-HIP은 일정한 모양을 지닌 캡슐 속에 금속분말을 채운 후 압력용기에 넣어 고온에서 불활성가스로 등방압을 가하여 소결과 성형을 동시에 수행하는 공법이며, 기존 주단조/가공/용접 등의 여러 공정을 하나로 대체할 수 있어 전체 제작 시간과 비용을 획기적으로 절감할 수 있는 기술이다. 

PM-HIP 공정은 수십 년 동안 항공우주, 자동차 등 타 산업 분야에 적용되어 왔으며, 최근 미국 전력연구소(EPRI)의 프로젝트에서 원자력 적용 가능성을 확인함에 따라 SMR 제작을 위한 핵심 요소기술로 평가받고 있다. 그러나 아직 전 세계적으로 직경이 큰 압력용기를 제조하기 위한 대용량 HIP 설비가 구축되어 있지 않다. 현재 미국에서 PM-HIP 공정으로 제작할 수 있는 부품의 최대 직경은 약 1.6m로서 원자로 헤드, 몸통 등의 구성요소를 용접 없이 한 번에 제작하는 것은 아직 불가능하다.

액체금속, 가스, 염(salt) 등과 같이 물이 아닌 물질을 냉각재로 사용하는 4세대 SMR은 기존 가압경수로와 비교하여 낮은 압력에서 운전되지만 고온, 고선량의 가혹한 환경, 다양한 냉각재 사용에 따른 부식 문제 등을 이유로 소재의 중요성은 더욱 커질 것으로 전망된다. SFR, LFR 등의 고속로형 SMR은 고에너지의 고속중성자를 이용하므로 무엇보다도 중성자 조사저항성이 우수한 소재가 요구된다. 중성자 조사에 의한 재료열화는 사용온도에 따라 발생기구가 달라지며 재료마다 저항성에 차이를 보인다. 일반적으로 약 0.3Tm(절대온도의 융점) 이하 저온영역에서는 재료의 DBTT가 상승하는 조사취화 현상이 주로 문제가 된다. 

체심입방정(body centered cubic, BCC) 결정구조를 갖는 탄소강 및 저합금강에서 쉽게 나타나는데, 고온에서는 어닐링 효과에 따라 조사손상이 회복되어 발생하지 않는다. 오스테나이트계 스테인리스강과 같이 DBTT가 나타나지 않는 FCC 구조 재료에서는 거의 문제가 되지 않는다. 약 0.2~0.5Tm인 중간온도영역에서는 높은 에너지의 중성자 조사를 받을 때 재료 내부에 보이드(void)가 다량 생성될 수 있으며, 이 때문에 재료가 부풀면서 체적이 팽창하는 스웰링(swelling) 현상이 일어날 수 있다. 

오스테나이트계 스테인리스강에서 이러한 현상이 현저하게 나타나는 반면, 9~12% Cr 페라이트-마르텐사이트계 강(ferritic-martensitic steel, FMS), 산화물분산강화(oxide dispersion strengthened, ODS) 강은 이에 대한 저항성이 높다고 알려져 있다. 고온영역에서는 헬륨 취성이 나타날 수 있다. 고온특성과 내식성 향상 목적으로 첨가되는 합금 원소(Cr, Ni, Mo, Ti, V, Nb 등)가 높은 에너지의 중성자 조사를 받으면 많은 양의 수소와 헬륨이 생성되는데, 고온에서 빨리 확산해 외부로 유출되는 수소와 달리 헬륨은 트랩(trap) 사이트에서 기포를 형성하여 연성을 크게 악화시킨다. 

화력발전소의 터빈 및 보일러 재료로 널리 사용되어 온 FMS는 크롬(Cr), 바나듐(V), 나이오븀(Nb) 등 석출경화 원소와 몰리브덴(Mo), 텅스텐(W) 등 고용강화 원소를 첨가해 고온에서 우수한 내산화성과 내식성을 확보하고 있다. 또한 재료 내부에 고르게 분포하는 나노 크기의 석출물로 인해 크리프강도 및 조사저항성이 더욱 향상되어 SFR, LFR 등 고속로형 SMR용 후보소재로 고려되고 있다. 현재까지 개발된 FMS는 9Cr-1Mo 계열과 12Cr 계열로 크게 나뉜다. 

▲ <표 4> 대표적 9Cr-1Mo 계열 FMS(SA-387 Grade 91)의 화학조성(wt%)

V, Nb가 적정량 첨가된 9Cr-1Mo 강은 600℃에서 10만 시간 크리프 파단강도가 약 100MPa에 이르며, 특성을 개선하고자 지속적으로 합금을 개발하고 있다. ODS 강은 기존 페라이트계, 마르텐사이트계 강이나 9~12% Cr FMS에 나노 크기의 산화물(Y2O3 등)을 균질하게 분산시켜 고온특성을 크게 향상시킨 고방사선 저항성 신소재이며 SFR, LFR 등의 차세대원자로 노심 영역에 사용할 목적으로 개발되었다. 현재 FMS의 최대 사용온도가 약 600℃인 반면, ODS 강은 800℃에서도 우수한 크리프 저항성을 보이는 것으로 확인되었다. 보통 분말야금 방식으로 제조하는데 다른 제조 방법도 연구하고 있다. 

▲ <표 5> 국내외에서 개발 중인 주요 ODS 강의 화학조성(wt%)

그러나 아직은 연구 단계여서 다양한 형태로 제조하기가 어렵고 용접성 등 해결할 문제가 남아 있으며 실증 데이터가 충분히 확보되지 않은 상황이다. 운전온도가 매우 높은 MSR, VHTR형 SMR용 소재는 고온에서 장기간 안정성이 확보되어야 한다. 특히, 용융염을 냉각재로 사용하는 MSR형은 재료의 고온특성과 함께 부식이 가장 중요한 이슈로 예상되며, 대표적으로 하스텔로이 엔(Hastelloy N), 헤인즈 242(Haynes 242), 헤인즈 230(Haynes 230) 등이 후보소재로 거론된다. 그러나 현재 ASME 기술기준에서 허용하는 고온원자로 재료는 Type 304 및 316 스테인리스강, Alloy 800H, 2.25Cr-1Mo 강, 9Cr-1Mo-V 강뿐이므로 선택할 수 있는 재료의 수가 적어 향후 원자로 설계 및 제작에 제약이 될 수 있으므로 다양한 재료 개발 및 기술기준 등재가 시급하다. 

하스텔로이 엔은 미국 헤인스 인터내셔널(Haynes International)사의 등록상표명인데 미국 오크리지 국립연구소(ORNL)에서 INOR-8이라는 이름으로 최초 개발한 Ni기 초합금이며, 향후 MSR에 사용될 유력한 후보소재로 주목받고 있다. 이 소재는 고온(704~871℃)의 불화물 용융염 환경에서 산화반응 저항성이 높아 내식성이 우수한 것이 대표적 장점이다. 이음매 없는 관, 판, 단조품 등의 형태로 제조할 수 있고 용접성이 좋아서 압력용기, 배관 등 다양한 구조물에 적용할 수 있다. 방사선량이 낮은 조건에서 사용 가능성이 입증된 바 있으나, 조사손상에 저항성은 상대적으로 좋지 않다고 평가되어 노심대 적용은 어려울 것으로 예상된다.

▲ <표 6> Hastelloy N(ASME SB-434 UNS N10003)의 화학조성(wt%)

헤인즈 242는 하스텔로이 엔을 기본조성으로 하여 Mo을 첨가하고 Fe 함량을 낮춘 합금이다. 하스텔로이 엔과 마찬가지로 조사손상에는 다소 취약하나 고온의 불화물 용융염 환경에서 내식성이 우수하다고 평가되어 MSR 후보소재로 거론된다. 헤인즈 230은 Ni-Cr-W-Mo계 Ni기 초합금으로 공기 중에서 약 1,150℃까지 우수한 고온강도와 내산화성을 보이며 낮은 열팽창계수, 높은 결정립 성장 저항성을 가지는 것이 특징이다. 고온에서 장기간 열적 안정성이 매우 우수하여 고온구조물 소재로 적합하나 용융염과의 양립성에 대해서는 아직 밝혀진 바 없으며, 고방사화 원소인 코발트(Co) 함량이 높아 고선량 환경 사용에는 제한이 따를 것으로 예상된다.

▲ <표 7> Haynes 242(ASME SB-434 UNS N10242)의 화학조성(wt%)

▲ <표 8> Haynes 230(ASME SB-435 UNS N06230)의 화학조성(wt%)

Type 304 및 316 스테인리스강은 비교적 고온(약 600℃)까지 여러 환경에서 우수한 부식저항성을 보이며, 기계적 성질이 좋고 용접성이 우수하여 기존 원전에서 사용경험이 많은 소재이다. 낮은 열전도도와 높은 열팽창계수를 가져 열피로 균열에 약하고, 고온원자로 적용 시 최대허용온도가 816℃이나 약 600~850℃에서는 예민화(sensitization)에 따른 입계부식이 일어날 수 있다. 염화물 환경에서 공식(pitting), 틈새부식, 응력부식균열(SCC) 등에 취약하며, Type 316은 Mo 첨가로 이러한 문제를 개선하였으나 고온에서는 효과가 미미하다. 조사취화 현상은 나타나지 않으나 보이드 스웰링과 헬륨 취성 등이 발생할 위험이 있어 고온, 고선량 환경에서는 사용하기 어렵다. 불화물 용융염에서는 Cr이 용해되어 내식성이 저하되는 문제가 나타난다.

▲ <표 9> Type 304 및 316 스테인리스강(SA-240)의 화학조성(wt%)

Alloy 800H는 미국의 스페셜 메탈즈(Special Metals)에서 Incoloy 800H라는 상표명으로 개발한 Ni-Fe-Cr계 합금이며, 높은 탄소함량과 큰 결정립 크기 때문에 고온강도와 크리프 저항성이 매우 높아 고온에서 장시간 사용에 적합한 소재이다. ASME 기술기준에 따라 고온원자로에 최대 760℃까지 사용할 수 있다. 높은 Cr 함량 때문에 스테인리스강과 마찬가지로 표면에 부동태 산화피막(Cr2O3)이 형성되어 우수한 내식성을 지니나 불화물 용융염에서는 Cr이 용해되어 내식성이 저하된다. 중성자 조사 데이터가 부족하여 노심대에 사용하려면 이를 보완해야 한다.

▲ <표 10> Alloy 800H(SB-409 UNS N08810)의 화학조성(wt%)

Alloy 617은 ASME 적용사례(Code Case N-898)를 통해 고온원자로에 사용이 허용되는 Ni-Cr-Co-Mo계 고용강화형 Ni기 초합금이며 상기 재료들보다 사용온도가 높다. 최대허용온도가 954℃로서 고온 크리프 특성이 매우 좋은 것이 장점이나 헬륨 분위기에서 크리프 파단 수명이 짧아지는 특징이 발견되었다. 제작성과 용접성이 우수하여 대형구조물로도 제작할 수 있으나 노심대 사용에 필요한 중성자 조사 데이터가 충분히 확보되지 않았다.

▲ <표 11> Alloy 617(SB-168 UNS N06617)의 화학조성(wt%)

1,000℃ 이상 초고온 영역에서는 내화금속이나 구조용 세라믹스 사용이 고려된다. 내화금속은 Nb, Mo, 탄탈럼(Ta), W과 같은 고융점 금속을 말하며, 다른 원소를 추가하여 합금으로 사용하는 것이 일반적이다. 초고온 환경에서도 항복강도가 우수하며, W 합금(W5%Re, W-25%Re 등)의 경우 약 1,900℃까지도 양호한 것으로 확인되었다. 그러나 대부분 체심입방격자(BCC) 구조로 약 0.3Tm(절대온도의 융점) 이하에서 조사취화 현상이 발생하는데, 이들 금속은 융점이 매우 높기 때문에 비교적 고온에서도 이로 인한 열화가 우려된다. 

보통 분말야금 방식으로 제조하며, 용접성이 좋지 않아 벌크소재 형태로 다양한 구조물에 적용하기는 어렵기 때문에 구조재료 표면에 피복(cladding)하여 사용하는 방법이 주로 연구되고 있다. 최근 미국 오크리지 국립연구소(ORNL)에서 W, TZM(Mo-합금) 피복층이 700℃인 염화물염(NaCl-MgCl2) 환경에서 뛰어난 내식성을 보이는 것을 확인하였다. 

구조용 세라믹스는 SiCf/SiC, Cf/C와 같은 세라믹 섬유강화 복합재료(ceramic matrix composites, CMC)가 대표적이다. SiCf/SiC는 1,600℃까지 강도가 유지되면서 산화저항성이 매우 우수하고 중성자 조사에 따른 열화가 거의 관찰되지 않는다. Cf/C는 2,000℃에서도 우수한 강도를 보이나 상대적으로 산화저항성이 낮고 중성자 조사에 취약한 것이 단점이다. 이들 복합재료는 공통적으로 금속에 비해 고온특성 및 조사조항성이 우수하나 파괴인성이 낮은 것이 단점이며, 높은 제조비용과 기계적 성질 편차 등 상용화까지는 해결하여야 할 문제가 많이 남아 있다.