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  • 기사등록 2022-07-05 12:21:57
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▲ 실시간 원자분해능 전자현미경으로 관찰한 산소 원자의 확산 거동 및 계산 결과. SrFeO3-SrFeO2.5 상 경계면에 형성된 SrFeO2.5+δ 중간상에서 FeO4 사면체가 산소를 받아 FeO5 로 변한 뒤, 바로 이웃하는 FeO4 사면체에 산소를 전달하는 방식으로 산소의 확산이 일어난다.



국내연구진이 페로브스카이트 산화물 내 산호원자 확산 메커니즘을 규명해냈다.


한국에너지공과대학교(총장 윤의준, 이하 KENTECH)는 오상호 교수 연구팀이 부산대학교 이재광 교수, 성균관대학교 최우석 교수와 연구를 통해 고체연료전지의 전극 및 전해질에서 일어나는 산소의 확산 거동을 실시간 관찰하고 검증해 확산 메커니즘을 규명하는 데 성공했다고 7월 1일 밝혔다.

고체연료전지에 사용되는 산화물에서 산소의 확산은 전체 반응속도를 결정하는 매우 중요한 단계다. 페로브스카이트 구조(SrFeO3)에서 브라운밀러라이트 구조(SrFeO2.5)로의 가역적인 위상 상전이 과정에서 일어나는 산소의 확산은 비교적 저온에서 특정 결정 방위로 매우 빠르게 일어나고, 부피 변화 또한 크지 않아, 고체연료전지의 전극 및 전해질 재료로 유망하다.


SrFeO3-SrFeO2.5 위상 상전이 과정에서 일어나는 물질 내에서의 산소의 확산은 Fe 원자의 가전자 상태와 산소 배위수의 변화를 수반하게 된다. 그간 산소 확산이 무작위로 일어나는 것보다 특정 결정 방위와 경로로 일어나는 것이 에너지적으로 안정하다고 예측되어왔다.


산소 원자의 확산 거동을 고온에서 실시간으로 추적, 확산 메커니즘을 분석하기 위해서는 공간 분해능과 시 분해능이 매우 뛰어난 원자분해능 실시간 현미경 분석법이 요구된다. 그러나, 기존 투과전자현미경 분석법으로 Sr, Fe과 동시에 산소의 움직임을 고속으로 촬영하는 데는 한계가 있고, 수많은 이미지를 정량 분석할 수 있는 영상 해석법도 확립되지 않았다.


KENTECH의 오상호 교수 연구팀은 수차보정 투과전자현미경을 이용한 실시간 원자분해능 이미징법을 고온(300도)에서 일어나는 SrFeO3-SrFeO2.5 위상 상전이에 적용하여 특정 결정 방향으로 산소의 확산이 빠르게 일어나는 확산 채널 형성과, 채널 내 FeO 원자 배열이 독특한 변화를 거쳐 산소의 확산이 일어나는 것을 관찰했다. 실험으로 관찰한 확산 경로는 원자단위 시뮬레이션을 통해 에너지적으로 안정한 경로임을 확인했다.


연구팀은 SrFeO3-SrFeO2.5 상 경계면에 SrFeO2.5+δ 상태의 중간상이 형성되고, 이 상에서 산소의 확산이 [110] 결정 방향으로 빠르게 일어나는 것을 관찰했다. 산소의 확산은 먼저 SrFeO2.5+δ 중간상 내에 SrFeO2.5 구조와 유사한 FeO4 사면체 층이 형성되고, FeO4 사면체가 산소를 받아 FeO5 로 변한 뒤, 바로 이웃하는 FeO4 사면체에 산소를 전달하는 방식으로 일어나는 것을 확인했다.


또, 확산 채널에 과잉으로 공급된 산소는 잠시 침입형 위치로 이동한 뒤, FeO4 사면체 층으로 복귀하는 interstitialcy 확산 거동을 통해 일정한 확산 속도를 유지하는 것을 밝혀냈다.


오상호 교수는 “이번 연구 결과는 전자현미경 분석 능력을 한 단계 발전시킨데 큰 의의가 있다”며, “향후 고체연료전지 등의 신재생 에너지 소재의 원자 단위 실시간 연구에 중요한 분석법으로 활용될 수 있다”라고 밝혔다.


이번 연구는 오상호 교수가 교신저자로 참여, 박사과정 Yaolong Xing, 변진호 학생과 경북대학교 강경태 교수가 공동 제 1저자로 참여했으며, 부산대학교 이재광 교수와 성균관대학교 최우석 교수가 공동교신저자로 함께 참여했다.



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