CCU CO₂ 저감 기술 성장, 정부 지원 必
■ 전도성 고체물질 기반 전기화학 촉매 소재
금속 등 고체물질을 기반으로 한 전기화학 촉매 소재는 일반적으로, 수용액에서의 전기화학적 이산화탄소 전환 기술은 촉매로 쓰인 원소(element)의 종류에 따라서 주 생성물이 결정된다는 것이 알려져 있다.
다양한 금속의 다결정질 기판을 전기화학적 이산화탄소 환원에 사용되었을 때, 이산화탄소 환원 특성에 따라 금속을 크게 4가지 종류로 분류할 수 있다. 금속 촉매 전극의 나노 구조화, 표면 처리, 합금 등 다양한 기술이 개발되어 촉매의 과전압은 감소시키고, 선택도는 향상시키고 있으나, 이산화탄소 주 생성물은 초기에 알려진 4가지 분류를 따르는 것으로 알려져 있다. 예를 들어, 금(Au)과 은(Ag)은 이산화탄소를 환원하여 선택적으로 일산화탄소를 생성하는데 탁월하며, 수은(Hg), 주석(Sn), 인듐(In)은 개미산 생성에 높은 활성을 보인다. 반면, 구리(Cu)는 일산화탄소, 개미산, 메탄, 에틸렌, 에탄올 등의 다양한 탄소화합물의 혼합물을 생성할 수 있고, 백금(Pt), 철(Fe), 니켈(Ni) 등 수소 생성에 탁월한 활성을 보이는 금속들은 수소 생성 반응이 우월하여 수용액에서 이산화탄소 환원 촉매로는 활성을 거의 가지지 못하는 그룹에 속한다. 이러한 금속 촉매의 활성은 이산화탄소 환원 중간체가 표면에 안정화되는 정도와 매우 밀접한 관계에 있음이 이론과 실험으로 제시되고 있다.
특히, CO 반응 중간체가 표면에 약하게 흡착하여 탈착이 용이한 경우에는 일산화탄소를 주생성물로 가질 수 있는데, 금과 은이 이러한 경우에 해당한다. 구리의 표면에서는 이 반응 중간체가 표면에 좀 더 강하게 결합을 하게 되면서, 2전자 이상의 환원 반응으로 진행이 되어, 반응 경로에 따라 다양한 탄화수소 화합물을 생성할 수 있다. 반면, CO 흡착종이 표면에 매우 강하게 결합하면, 생성물로 탈착이 될 수 없기 때문에 촉매 활성을 가질 수 없게 되는데, 수소 생성 활성이 강한 백금류가 이 경우에 해당한다. 따라서 금속 표면 위에서 (혹은 ) 와 CO 반응 중간체의 결합 세기를 조절하여 이산화탄소 환원 활성을 향상시키고자 하는 방향으로 연구가 진행되고 있다. 선택도 면에서는, 일산화탄소나 개미산 생성 시 90% 이상의 높은 패러데이 효율을 보유하는 금속 촉매들이 보고되고 있는 반면, 메탄, 메탄올, 에틸렌 등 2전자 이상의 환원 반응 생성물들은 높은 선택도를 가지기는 경우가 매우 드물다.
1) 국내 동향
국내에서는 대학과 연구소 중심으로 개별적 연구팀이 촉매 전극 개발의 원천 기술 확보 연구를 수행 중이며, 앞으로 전체 촉매 시스템을 체계적으로 발전시키는 융합 연구가 필요하다. 다결정질 벌크 금속 기판에서 벗어나, 금속 촉매를 나노 크기로 조절함으로써 이산화탄소 환원 반응의 촉매 활성도를 향상시키고자 하는 연구가 주도적으로 이뤄지고 있다. 또한, 전해질에 이온성 액체, 할로겐 이온 등을 첨가하여 촉매 활성을 증가 시키거나, 촉매 전극 표면에 유기 분자나 이온들의 흡착을 유도하여 활성을 조절 하는 방향으로 연구가 활발히 진행 중이다. 금, 은, 아연 등의 금속 소재를 중심으로, 새로운 나노 구조 전극 제조법을 개발하여, 일산화탄소 생성에 필요한 과전압을 낮추고 수소 생성 부반응의 활성을 억제하여 고성능의 촉매 전극을 개발하고 있다.
한국과학기술연구원(KIST)은 유기분자를 활용한 Ag 나노 입자 합성법 또는 산화/환원 반응을 통한 전기화학적 나노 구조 전극 제조법 개발을 통하여 이산화탄소 환원 성능이 향상 될 수 있음을 보고하고 활성에 기여하는 인자에 대해서 연구하고 있다. 또한, 다음의 그림에서처럼 이렇게 개발된 전기화학 전지와 태양전지와의 융합을 통해 자발적으로 작동하는 태양광-이산화탄소 전환 화합물 합성 디바이스를 구현하고 있다. 한편, 한국과학기술원(KAIST)은 저가 소재인 아연을 전기화학적으로 합성하고, 할로겐 이온을 첨가하여 이산화탄소 전환 성능이 향상되고 수십 시간 동안의 안정성이 보장되는 기술을 보고하였다. 광주과학기술원(GIST)과 서울대학교는 C2 이상의 화합물 합성 촉매를 구리기반 전극으로 개발하고 있으며, 서강대학교 연구팀은 개미산 생성에 탁월한 촉매 소재를 개발, 연구를 수행 하고 있다. 이와 같이 실험기반의 접근 방법뿐만 아니라, 이론적 모델링을 통해서 촉매 활성 인자를 밝히고, 새로운 촉매 디자인을 제안하는 등 관련 분야의 연구가 다양하게 진행되고 있다.
2) 해외 동향
미국은 인공광합성연합센터(Joint Center for Artificial Photosynthesis)를 중심으로 UC 버클리, 칼텍(Caltech), 스탠포드 등의 유수의 대학과 버클리 국가연구소 등의 연구진들이 활발한 연구 교류를 통해 융합연구를 추진 중이다. 특히, 태양광 물분해 선행 연구를 통해 관련 기술을 확보하고 확장하여, 현재 이산화탄소 전환 촉매 개발에 다각적으로 시도하고 있다. 일산화탄소, 개미산 등에 그치지 않고 좀 더 다양한 고부가가치 화합물 합성을 목표로 하고 있으며, 또한, 연구한 전기화학적 이산화탄소 전환 기술을 공유하여 관련 분야의 빠른 기술 발달을 도모하고 있다. 스탠포드 대학의 Kanan 교수 연구진은 금속 산화물을 환원하여 합성한 금속 촉매 전극이 일반 금속 소재 보다 이산화탄소에 높은 활성을 안정적으로 유지한다는 결과를 발표하고, Au, Cu, Pb, Sn 등 다양한 금속 기반의 촉매들의 탁월한 이산화탄소 환원 활성 달성에 기여하고 있다. 델라웨어 대학이나 메사추세츠 공대 연구팀은 은이나 금이 나노 다공성 구조를 가질 때 이산화탄소의 환원 활성이 선택적으로 향상될 수 있음을 보고하면서 촉매 소재의 나노 구조화의 장점을 밝히고 있다. 전기화학적 촉매 전극 개발에 그치지 않고, 하버드 Nocera 교수 연구팀이나 버클리 Peidong 교수 연구팀은 각각 전기화학 장치와 미생물 박테리아와의 융합을 통해 좀 더 긴 탄화수소 화합물을 선택적으로 합성하는 연구를 추진하고 있다.
유럽 역시 독일, 네덜란드 등의 대학과 국가 연구소 등을 중심으로 전기화학적 전환 기술을 개발 중이며, 특히 촉매 전극의 표면 특성 분석 연구를 통해 활성 인자 및 반응 메커니즘 이해를 높이고 이를 바탕으로 촉매의 고성능화를 추진하고 있다. 연료 전지나 바이오매스 전환 등 다양한 전기화학 촉매 개발에서 축적된 촉매 합성 및 전극 성능 분석 기술을 활용하고 있다. 이외에도 중국과 싱가포르 등의 아시아 국가들에서도 새로운 촉매 소재의 개발들이 보고되고 있다.
CCU 원천 연구 CCS比 10% 못미처
신재생에너지 발전 기술과 융합 중요
■ 반도체 기반 광전기화학 촉매
광전기화학적 촉매 반응의 원리는 다음의 그림에서 보는 바와 같이 촉매 전극이 직접 빛을 흡수하여 전자와 정공을 만들고 이들의 전하가 각각 전도대와 가전도대로 분리되면서 환원, 산화 반응에 쓰이게 된다. 따라서 전극 표면에 촉매반응의 활성뿐만 아니라, 빛 흡수 효율, 전하의 분리 효율 성능들이 동시에 고려되어야 한다. 광촉매 전극 단독으로 쓰는 경우, 태양전지-전기화학 전지 융합으로 구성된 시스템에 비해, 태양광-화합물 전환 효율이 떨어지는 단점이 있다. 그러나 시스템이 간단하다는 장점이 있어 반도체 소재를 기반으로 하는 촉매 전극의 개발이 이루어져 왔다. 특히, p-형 반도체는 광환원 전극으로 사용되어 촉매 전극 표면에서 전자가 전해질로 이동되면서 이산화탄소 환원 반응을 추진할 수 있고, 자발적 반응을 위해서는 반도체의 전도대 전위가 이산화탄소 환원 전위 보다 높아야 한다는 조건을 만족해야 한다. 상대적으로 복잡한 제약 조건으로 인해, 높은 활성을 가지는 반도체 광촉매 전극 개발에 어려움이 있다. 이산화탄소 전환 기술 용 광전기화학 촉매 개발의 연구 방향은 크게 새로운 p-형 반도체 물질을 개발하는 방향과 기존의 광촉매 물질에 조촉매 소재를 도입하는 방향으로 나누어 볼 수 있다.
한편, 광전기화학 전지와 같이 전극 형태로 활용하지는 않으나, 반도체 소재를 입자형태로 사용하여 이산화탄소를 전환하는 광촉매 기술도 있다. 특히, TiO2와 같은 반도체 입자를 많이 사용하며 광촉매 표면에 조촉매를 첨가하여 이산화탄소 환원 반응의 활성을 향상시키고자 하나, 광전기화학전지에 비해서 이산화탄소 전환율이 낮다.
1) 국내 동향
국내에서는 입자형의 광촉매 개발이 주로 이루어져 왔으나, 매우 낮은 전환 속도를 보였다. 최근, 경북대 연구팀에서는 전극형태의 광전기화학 촉매로 구리와 철로 구성된 델라포사이트(delafossite) 기반 광촉매 전극을 개발하였고, 태양광 조건 하에 자발적으로 개미산을 생성할 수 있음을 보고하였다. 이후, 태양광-개미산 전환 효율 및 내구성 향상 연구를 수행 중이다. 한국과학기술원에서는 실리콘을 광촉매 전극으로 사용하고 금과 같이 이산화탄소 전환 활성이 높은 금속을 조촉매로 실리콘 표면에 증착하여 광촉매전기화학적 이산화탄소 전환 시스템을 개발하고 있다.
2) 해외 동향
미국의 프린스턴 대학에서는 델라포사이트 구조의 다양한 3중 금속 산화물을 합성하여 새로운 광전기화학 촉매 소재를 개발하는 연구를 수행 중이며, 동시에 GaP와 같이 전통적인 p-형 반도체에 조촉매 분자를 도입하여 선택적 이산화탄소 전환 기술 개발 연구를 수행하였다. 일본의 토요타 연구센터는 InP와 같은 가시광 흡수 반도체를 사용하고, SrTiO3와 같은 n-형 반도체를 융합하여 포토다이오드(photodiode) 구조의 시스템을 구현하여 자발적 이산화탄소 환원 반응이 디바이스를 개발하는 연구를 수행하였다. 특히, InP 표면에 분자 복합체 촉매를 도입하여 환원 반응 활성을 조절하는 연구를 하였다.
■ 분자 화합물 기반 전기화학 촉매
전기화학 촉매로 금속 전극을 사용하면, 이산화탄소 환원 반응의 높은 활성을 위해 과전압이 많이 필요한 경우가 많으므로, 에너지 소모를 줄이기 위해서 전이금속의 분자 화합물이 촉매로 시도되었다. 시클람, 바이피리딘, 포피린 등이 리간드에 Ni, Co, Cu, Fe, Pd, Ag, Ru, Re 등의 전이 금속이 배위된 형태의 분자 촉매들이 사용되고 있다. 상대적으로 낮은 과전압을 소모해도 된다는 장점이 있는 반면, 전이금속 화합물들이 대체로 수용액에서는 용해도가 떨어져, 유기용매를 사용해야 한다는 단점이 있다.
1) 국내 동향
서강대학교 연구진은 Ni-cyclam 계열의 분자를 이산화탄소 전환 전기화학 촉매로 개발하고 있고, 이화여대 연구팀은 금속 복합체와 나노 입자의 융합을 통한 전기화학적 및 광전기화학적 이산화탄소 전환 기술을 개발하고 있다.
2) 해외 동향
미국의 UC-San Diego 연구팀은 Re이나 Ru 기반의 분자화합물을 합성하고 이를 p-Si과 같은 반도체 광전극 표면에 도입하여 광전기화학적 이산화탄소 전환 기술에 활용하고 있다. 또한, Ni-cyclam 및 포피린 계의 분자 복합체 촉매를 연구 중이다. 한편, 프린스턴 대학의 연구팀은 피리딘 분자를 전해질에 사용하면 피리디니윰 분자가 되면서 이산화탄소와의 상호작용을 향상시켜 금속 또는 반도체 촉매 전극 표면에서의 촉매 활성이 증가됨을 보이고 있다. 특히, GaP 경우에 선택적으로 메탄올을 생성할 수 있음을 보고하였다. 최근에는 UC 버클리 공동연구팀에서 코발트 분자가 포함된 COF(covalent organic framework)를 합성하고 전기화학 촉매로 사용하여 높은 일산화탄소 패러데이 효율을 보이고 있다. 일본의 토요타 연구센터에서는 Ru 기반의 분자 복합체 및 폴리머를 합성하였으며, 전극 표면에 코팅하여 개미산 합성 촉매로 사용하였다. 반도체 및 태양전지와의 융합 기술을 개발하였으며, 무선의 자립형 태양광-개미산 합성 디바이스 구현에 성공하여 4% 이상의 태양광-개미산 전환 효율을 보고한 바 있다.
■ 국내외 선도기관
전기화학적 이산화탄소 전환 기술 분야에서의 국내외 선도 연구 분야는 다음의 표와 같다. 아직까지는 촉매 소재의 활성 특히 과전압 소모와 전류 효율 지표를 향상 시키고자 하는 연구가 주를 이루고 있다. 촉매 안정성 및 화학 반응의 메커니즘에 대한 연구가 최근에 진행되고 있다. 특히, 전기화학 촉매 개발 이후에 태양광과의 연계 시스템에 적용하여 광전기화학적 전환 디바이스에 관련된 연구 들이 최근 복수의 선도 기관에서 발표되고 있다. 아직까지, 국내외 선도 기관은 대학 및 연구소가 주도적이며, 몇몇 기업에서 연료 전지 순환을 위한 연료 생산 등을 목적으로 원천 기술들을 개발하고 있다.
한편 촉매 화학, 전기화학, 광전기화학, 광화학, 열화학, 인공광합성 및 태양 연료 등 CO2 전환 기술 분류에 해당되는 특허는 2000년 이후에만 총 1,239건이 검색될 정도로 활발히 연구가 진행되고 있다. 국가별로는 중국, 미국, 일본 순으로 많으며, 한국도 특허수 기준 5위에 기록하고 있다. 아직까지는 촉매 화학전환 분야의 특허수가 가장 많으며 전기화학적 전환 분야가 그 다음이다. 전기화학적 이산화탄소 전환 기술 분야 특허 출원 중 상위출원 기관은 다음의 표에서 보는 바와 같이 미국의 리퀴드 라이트(Liquid Light) 회사가 주도적으로 보유하고 있다.
■ 미래의 연구방향
1) 촉매 소재의 저가화
금은 이산화탄소 환원 전기촉매 소재로 대표적이며, 최근의 연구 결과들은 금의 나노구조화를 통해 400mV 이하의 낮은 과전압에서도 95% 이상 높은 선택도로 일산화탄소를 생성하는 우수한 성능을 보고하고 있으나, 비싼 가격으로 인해 실용화 단계 전망은 어둡다. 따라서 전기화학적 전환 기술의 시장 형성을 위해서는 촉매 소재의 저가화가 반드시 필요하다. 촉매 소재의 저가화는 단위질량당 촉매의 활성도를 높여 촉매 사용량을 줄이거나, 비(非)귀금속의 저렴한 원소로 구성된 촉매 소재의 성능을 향상시킬 수 있다. 특히, 최근에 10nm 이하의 작은 은 나노 입자를 사용하거나, 전도성 탄소 소재, 아연, 구리 등 저가 소재 금속을 사용하여 90% 이상의 일산화탄소 생성 패러데이 효율을 가지는 촉매를 개발한 연구 결과들은 상당히 고무적이다. 촉매 활성화 자리에 대한 연구는 나노 크기 입자가 되었을 때, 표면에서의 촉매 활성을 향상시키는데 활용될 수 있을 것이다. 이 외에도, 이종 원소의 도핑이나 전기화학 전지에 사용하는 전해질 개발 등은 저가 소재 촉매의 고성능화에 기여할 수 있을 것이다.
2) 촉매 내구성 향상
촉매의 상용화를 위해서는 촉매의 내구성 및 성능의 재현성이 보장되어야 하는데, 전기화학적 전환 기술은 특히 이 부분이 취약하여 아직까지 원천 기술 개발 단계에 머무르고 있다. 최근 10년간의 연구는 낮은 과전압에서도 높은 선택성을 가지고 일산화탄소 및 개미산을 생성하는 촉매 기술을 개발하는데 크게 기여하였다. 그러나 아직까지 촉매의 안정성은 수십 시간 이내의 실험실 수준의 테스트에 머무르고 있어, 공정에서 요구하는 내구성과는 아직 거리가 멀다.
실제 많은 경우 이산화탄소 환원 촉매 활성은 시간에 따라서 감소하는 것이 보고되고 있다. 특히, 전체 환원 전류가 일정하게 유지되더라도, 이산화탄소 환원 반응성은 줄고, 수소 생성량이 늘어나는 문제점이 관찰되고 있다. 아직까지 촉매의 비활성화(deactivation)의 원인이 명확하게 밝혀진 바가 없으나, 금이나 구리의 촉매 전극 표면에서는 이산화탄소 환원 반응 후에 탄소 및 기타 불순물 흡착이 관찰되는데, 이것으로 인해 초기의 촉매 활성이 급격히 감소하는 경향이 있음이 제시되고 있다. 일부 촉매의 경우에는, 전해질 수용액에 있는 소량의 금속 불순물 이온들이 이산화탄소 환원 반응 중에 촉매 전극 표면에 증착되어 촉매 활성을 떨어뜨리는 것으로 제안되었고, 불순물 이온을 제거하였을 때 촉매의 내구성이 향상되는 것을 보고하였다. 촉매의 내구성 향상을 위해서는 특히 촉매 활성화 인자 및 비활성화 경로에 대한 이해가 필요하다. 또한, 실시간 촉매 활성 측정 및 표면 분석을 통해 촉매 내구성 향상 전략을 마련할 수 있을 것이다.
3) 이산화탄소 전환 생성물의 고부가가치화
전기화학적 전환 기술은 이산화탄소를 탄소의 공급원으로 하여 다양한 탄화수소 화합물을 합성할 수 있다는 장점을 가지고 있지만, 현재까지 개발된 촉매들은 주로 일산화탄소/합성가스 및 개미산/포메이트 생성에 높은 성능을 보이고 있다. 구리 촉매는 전기화학적 이산화탄소 환원 반응을 통해 탄소-탄소 결합을 생성할 수 있어 C2 이상의 고부가가치 탄소 화합물을 생성할 수 있으나 생성물의 선택도가 낮고 여러 종의 화합물이 섞여 있어 분리 공정이 어렵다는 단점이 있다. 예를 들면, 에틸렌은 폴리에틸렌, 에틸렌 글리콜 합성등 여러 화학 공정의 원료로 쓰이는 화합물로, 연간 생산량과 가격으로 유추하여 연간 약 1조 8천억 달러의 시장 규모를 가지고 있어 경제적 기대 효과가 매우 크다.
그러나 환원 생성물 중 10~20% 대 수준의 패러데이 효율을 보이고 있어 선택도 향상이 필요하다. 또한, 메탄올, 에탄올, 부탄올 등 연료로 사용가능한 알코올류나 화학물 원료로 쓰일 수 있는 초산 등의 아세트산류의 화합물은 활용도가 높은 고부가가치의 화합물들이나 아직까지 전기화학적 전환 기술로는 매우 낮은 활성을 보이고 있다. 특히, 초산/아세테이트는 미생물의 영양소 공급원이 될 수 있어, 미생물기반 화학물 합성 공정과 융합할 수 있는 화합물 매개체로 쓰이면, 바이오매스, 바이오 플라스틱, 알콜류 등 생성물의 고부가가치화에 기여할 수 있어 기술의 응용분야를 넓힐 수 있을 것이다. 이 외에도, 카보닐화나 카르복실화 등의 반응 통해서 이산화탄소를 고부가가치의 화합물로 전환 하는 방법을 모색해 볼 수 있을 것이다.
4) 신재생 에너지원과의 연계 디바이스 기술 개발
전기화학적 전환 기술은 전기에너지 공급원으로 풍력, 조력, 태양광 에너지와 같은 신재생 에너지원의 연계가 용이하며, 이와 융합이 될 때 이산화탄소 저감 효과가 있다. 따라서 전기화학 전지의 효율 향상 못지않게, 신재생에너지 발전 기술과의 융합이 중요하다. 예를 들면, 태양에너지를 기반으로 하는 경우, 태양전지와 전기화학 전지를 통합한 태양광-화합물 디바이스의 효율은 각 전지의 에너지 효율과 두 전지 사이의 연결 효율(coupling efficiency)의 조합에 의해 결정된다.
태양전지와 전기화학 전지 사이에 전류의 흐름이 균형을 맞아야 하므로, 디바이스 기술은 각 전지의 에너지 효율은 최적화 상태로 유지 하면서 연결 손실은 최소화 하는 방향으로 이루어져야 한다. 이산화탄소 전환 전지의 경우에는 가해주는 전압에 따라서 생성물의 분포가 달라질 수 있으므로, 특히 디바이스 융합 기술의 개발이 중요하다.
■ 정책 제언
현재 인류가 당면하고 있는 기후변화 문제를 해결하기 위해서는, 이산화탄소 저감하기 위한 노력을 더 이상 늦춰서는 안 될 것이다. 이러한 문제의 심각성을 인식하고, 지난해 COP21에서 세계 정상들이 신 기후체제 출범을 이끌어 내었다. 이에, 한국도 온실 가스 배출량 규제 및 탄소 배출권 거래제 도입에 대응한 국가 산업 경쟁력 강화 정책을 추진하여야 하는 시기이다. 미국 DOE는 이미 2011년 이산화탄소 저감을 위해서 이산화탄소 전환 기술이 반드시 필요함을 인지하고, 국가적 프로젝트에 포함시켰다. 이산화탄소를 원료로 하여 시장 창출이 가능한 제품을 제조하는, 탄소 자원화 기술에 대한 투자를 시작하고, 이산화탄소 전환 기술의 잠재적 미래 시장에 대비하고 있다. 특히, 자연과학, 공학, 사회과학 및 경제학 등 다양한 학제간의 연구 네트워크 형성을 통한 성공적 기술 개발을 지원하고 있다. 유럽 역시 EU를 중심으로 온실가스 감축을 위한 포집 및 이산화탄소 순환 기술이 개발에 앞장서, 우리나라와 같이 화석연료 수입국이 대부분인 유럽 국가들의 에너지 안보를 확보하고자 하고 있다.
한국 정부의 지원으로 이산화탄소 활용/전환(CCU) 기술 관련 원천 연구들이 수행중이나 이산화탄소 포집, 저장(CCS) 기술 대비 10%에도 미치지 못하는 수준(140억 원 수준)으로 상대적 비중이 낮으므로 CCU에 대한 정부 투자를 검토하고 확대해야 할 것이다. 이산화탄소 전환 기술은 전기화학적 전환 기술 이외에도 열화학적, 광촉매화학적, 그리고 생물학적 전환 등 다양한 전환 방법이 가능하므로 다각도의 전환 기술을 지원해야 할 것이다. CCU기술이 기존의 최적화된 화석 연료 기반의 화학 공정 기술에 비해 단기한 내에는 경제성 창출이 어려울 수 있으나, 온실 가스 저감 기술로서 제대로 성장하기 위한 꾸준한 정부의 정책 지원이 있어야 할 것이다.
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